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Berhalter também assumirá a função de diretor-esportivo do clube, que ocupa a penúltima posição geral, com um jogo a disputar na fase regular da liga americana.
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Nos últimos dez anos, o Chicago Fire, campeão da MLS em 1998, só se classificou para os playoffs uma única vez, em 2017.
"Espero que Gregg crie uma cultura competitiva e devolva o nosso clube ao caminho das vitórias", disse o proprietário e presidente da franquia, Joe Mansueto, em comunicado.
Berhalter, de 51 anos, foi demitido da seleção dos EUA após a má campanha da equipe na Copa América, com eliminação na fase de grupos, jogando em casa.
O treinador, que estava no cargo desde 2018, conseguiu dois títulos da Liga das Nações da Concacaf e um da Copa Ouro. Além disso, levou a seleção às oitavas de final da Copa do Mundo de 2022.
Na MLS, Berhalter foi técnico e diretor-esportivo do Columbus Crew (2013-2018), tendo sido vice-campeão em 2015.